Собирание музейной коллекции и превращение ее в музей началось именно с архивного фонда, а вернее, с первых документов о создании ГАЦТК в 1931 году, сведений о его репертуаре, актерском составе, режиссерских разработках. В музее собраны материалы по истории ГАЦТК (пьесы, музыкальные партитуры, литературные листы, газетные и журнальные вырезки, отчеты о гастрольных поездках и т.п.).
Отдельным разделом представлены материалы о российских и зарубежных театрах (сведения о времени создания, составе творческого коллектива, репертуаре, участии в фестивалях, гастрольных поездках, буклеты, рецензии на спектакли, афиши, фотографии). Раздел по истории, теории и технике мирового театра кукол состоит из пьес, статей, переводов.
Отдельный раздел фонда составляют личные архивы деятелей театра кукол (С.В. Образцов, исследователь театра кукол Н.М. Бархаш, основатель музея, теоретик, автор многочисленных книг по технике театра кукол А.Я. Федотов, актер и драматург Е.В. Сперанский, режиссер и художник О.Л. Аристова и многие другие). Личный фонд — это живое свидетельство о человеке, его творческой жизни и причастности к деятельности того огромного организма, который называется театром.